武汉大学/KAUST：Ca-ZSM5高效催化甲醇效制备丙烯

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第一作者：Abhay Dokania, 宫煊，Edy Abou-Hamad

通讯作者：Jorge Gascon, Abhishek Dutta Chowdhury

通讯单位：KAUST, 武汉大学




  


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本研究揭示了Ca修饰的ZSM-5分子筛在甲醇转丙烯（MTP）反应中的“选择性调控效应”，即通过引入Ca元素来显著提升丙烯选择性，同时抑制芳烃生成并延长催化剂寿命。研究采用多模式表征技术以及多个控制实验，系统探讨了Ca修饰对ZSM-5分子筛物理化学性质的影响及其在MTP反应中的调控路径，并且对BAS-LAS的协同作用进行了讨论。研究结果为设计高效、耐久的MTP催化剂提供了坚实的理论与实验依据。

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本文亮点
1. 多模式表征技术（Operando UV+MS, X-ray      and ssNMR）揭示了Ca修饰ZSM-5分子筛的微观结构变化，ZSM-5分子筛中的锯齿形通道对烯烃循环的高效运作至关重要，而氧亚甲基物种作为关键中间体，显著延长了烯烃循环的寿命，进而有效调控MTP反应。
2. 揭示了’温度效应’对Ca_ZSM-5的MTP性能的显著提升，探讨了Ca修饰对ZSM-5分子筛中双循环反应机制的调控作用，实现了更高的丙烯选择性和催化剂稳定性。
3. 本研究还探索了BAS-LAS的协同作用及其对碳氢池物种的影响，加深了对分子筛催化机理的理解。


  


总结展望
本研究一研究成果为开发高效、长寿命的MTP催化剂提供了重要的理论支撑，有助于推动绿色、可持续的丙烯生产技术的进一步发展。
Link of the publication: 
https://www.cell.com/chem-catalysis/fulltext/S2667-1093(24)00361-0


  


课题组介绍
Abhishek课题组主页：https://www.enecat.com
Jorge课题组主页：https://advcm.kaust.edu.sa/
致谢：
本研究获得国家自然科学基金委（NSFC，中国中央高校基本科研业务费专项基金，沙特阿拉伯国王阿卜杜拉科技大学、武汉大学启动研究经费以及中国博士后科学基金委资助。




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