过氧化氢(H2O2)是一种重要的氧化剂和消毒剂，在环境保护、医疗保健和食品加工方面有着广泛的应用。传统的H2O2生产方法严重依赖于工业化学方法，这带来了诸如高能耗、高成本和环境污染等挑战。随着对H2O2需求的增加，科学界正在积极探索环境友善高效的生产工艺。光催化制备H2O2 (PHP)是一种利用光催化剂在光照射下直接将水和氧气转化为H2O2的技术，近年来受到广泛关注。作为光催化系统中的重要部分，非晶态g-C3N4光催化剂在光吸收、电子传输和比表面积等方面存在局限性，阻碍了H2O2产率的提高。最近，二元半导体光催化体系成为提高电子-空穴对分离效率、诱导本征电场产生以提供光生电荷载流子分离的额外驱动力和减少电荷复合的理想策略。
基于此，大连理工大学范科和淮北师范大学代凯等通过有机-无机杂化技术，构建了有机胺限制的K+/I−-CN/CdSe-D S型异质结光催化体系。结果表明，最优的40% K+/I−-CN/CdSe-D光催化剂在400 nm处的H2O2产率高达2240.23 μmol h-1 g-1，并在光照10小时后H2O2产量为1.49 mM。为验证产生的H2O2溶液在纯水中去除污染物的可行性，选择RhB溶液作为目标污染物。通过加入1.49 mM H2O2溶液，可以在5分钟内有效降解3.5 mL RhB溶液(10 mg L-1)。此外，循环4次后，40% K+/I−-CN/CdSe-D仍保持优异的活性，性能下降可忽略不计，且反应后材料结构和形貌没有发生变化。实验结果和理论计算表明，K+/I−-CN/CdSe-D光催化活性的提高归因于以下因素: 1.I−和K+对界面性质的优化，即I−调节能带结构以增强光吸收能力，K+增强层间电子耦合以加速电荷载流子流动；2.界面上C-Se键的存在调节了电子转移，促进了电子从界面向催化位点的转移；3.电子转移通过界面化学键的加速作用诱导产生内部电场，实现光生电荷载流子的有效分离，从而提高光催化活性。综上，该项工作证实了界面化学键和离子插层的协同作用在控制电荷转移和提高PHP活性中的重要性，也为设计和开发高效的光催化剂提供了一种有效的策略。Interface chemical bond enhanced ions intercalated carbon nitride/CdSe-diethylenetriamine S-scheme heterojunction for photocatalytic H2O2 synthesis in pure water. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315426
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