锌-空气电池因其高能量密度、成本经济性和安全性而备受关注。然而，其理论输出电压通常被限制在≤1.65 V，这严重制约了锌-空气电池与铝空气电池、钠离子电池和锂离子电池等电池体系的竞争能力。

近日，中南大学张翼教授与新疆大学李强副教授，以“准固态酸碱耦合双电解质结构”为研究对象，通过分子自组装策略设计了一种高离子电导率（11.1 S/m）的酸性凝胶电解质（PVA/EGCG/Ag）。结合凝胶电解质的pH调控策略，耦合准固态双电解质体系，成功构建了一种具有阴极和阳极电解质pH差的准固态双电解质结构锌-空气电池（HSZAB），并表现出优异的综合性能，这一成果凸显了高压锌-空气电池的巨大发展潜力。

酸性PVA/EGCG/Ag水凝胶的合成包括两个主要步骤：通过挥发法形成PVA/EGCG水凝胶，以及随后该水凝胶与AgNO₃的交联反应（图1a）。FTIR、UV-vis和XRD测试结果表明，PVA、EGCG和Ag之间的发生了复杂的氢键和配位相互作用，氢键促进了PVA和EGCG之间的初始物理交联，Ag和EGCG之间的配位交联有助于提高PVA/EGCG/Ag水凝胶的交联密度。

作者在条件筛选时发现，金属离子的交联对PVA/EGCG/M的电导率有重要影响。当Ag⁺浓度较低时，PVA/EGCG/Ag的电导率表现不佳；而当Ag⁺浓度过高时，会出现Ag⁺沉淀现象。这表明PVA/EGCG/Ag电导率的降低可能与过高的络合强度以及交联结构的破坏密切相关。此外，与其它金属离子（Fe³⁺、Cu²⁺、Al³⁺、Zn²⁺）相比，PVA/EGCG/Ag展现出最高的电导率，达到11.1 S m⁻¹。

在该工作中，得益于双电解质的结构设计及凝胶的优异电导率，该电池展现出更高的开路电压（2.0 V），峰值功率密度（417 mW cm⁻²）和充放电效率（82%）等。

High Voltage Design for Quasi-Solid Zinc-Air Batteries

Qiang Li, Yan Wang, Zhenhua Song, Xintao Zhu, Xianwen Song, Yang Chen, Yi Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202424318